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“小柯”秀

2021-12-13 中国科学报
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  《德国应用化学》

  铁氧体催化剂在丁烯异构化反应中增强选择性和稳定性

  美国休斯敦大学Jeffrey D. Rimer团队报道了翅片铁氧体催化剂在丁烯异构化反应中的选择性和稳定性提高。相关研究成果发表在12月7日出版的《德国应用化学》。

  设计具有更好传输性能的沸石催化剂对于一维或二维孔隙拓扑的限制性网络至关重要。

  该文中,研究人员展示了翅片铁氧体(FER)的合成,这是一种具有二维孔隙的商用沸石,其中晶体表面的突起表现为伪纳米颗粒。

  1—丁烯异构化的催化试验表明,与相应的种子相比,翅片样品的催化剂寿命提高了3倍,异丁烯选择性提高了12%。电子断层扫描用于确认翅片和种子的相同结晶学记录。

  Brnsted酸位的时间分辨滴定证实,与传统类似物相比,翅片铁素体的质量传输性能有所提高。

  该发现突出了通过简单和可调的合成后改性引入翅片的优势,以赋予传统合成方法无法实现的材料特性。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202113077

  《美国化学会志》

  沸石咪唑酸盐框架界面的水捕获机制

  美国加州大学研究团队揭示了沸石咪唑啉框架界面的水捕获机制。相关研究成果发表在12月8日出版的《美国化学会志》。

  该文通过使用1微米空间分辨率的振动和频率产生光谱(VSFG)和最先进的分子动力学(MD)模拟,区分水聚集和中心孔隙填充步骤,揭示了沸石咪唑盐框架ZIF-90的水捕获机制。

  通过VSFG和IR光谱的谱线形状比较、VSFG强度的相对湿度依赖性以及基于MB pol的MD模拟,研究人员发现水在每个孔隙内聚集和中心孔隙填充几乎同时发生,水依次填充其他孔隙。

  非线性光学与MD模拟的结合为孔隙填充机制提供了关键的力学见解,并表明氢键的相对强度决定了吸水机制。这种分子水平上的详细机制可以为合理优化金属—有机集水框架提供依据。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.1c09097

  《自然—化学》

  岩石孔隙内的非平衡条件驱动凝聚原细胞的分裂、维持和选择

  德国慕尼黑大学Dieter Braun团队报道了岩石孔隙内的非平衡条件驱动凝聚原细胞的分裂、维持和选择。相关研究成果12月6日发表于《自然—化学》。

  地球上第一批细胞的关键要求包括划分和进化的能力。分区化在空间上定位来自稀释池和进化细胞的生物分子,当细胞生长和分裂时,允许信息混合和传播到子细胞。

  复杂凝聚型微滴是作为原始细胞的优秀候选者,具有将分子分配和浓缩到核心并支持原始和复杂生化反应的能力。然而,凝聚原细胞通过融合、生长和分裂的进化尚未得到证实。

  该文中,原始环境引发了以凝聚态为基础的原细胞的进化。加热岩石孔隙内的气泡扰乱凝聚原细胞分布,并驱动凝聚微液滴的生长、融合、分裂和选择。

  该发现为早期地球上无膜凝聚微液滴的演化提供了一个令人信服的场景,这些微液滴是由加热岩石孔隙中的普通气泡引起的。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41557-021-00830-y

  用于产生DNA编码合成分子达尔文选择多样性的交配机制

  瑞士日内瓦大学Winssinger Nicolas团队揭示了用于DNA编码合成分子达尔文式选择而产生多样性的一种交配机制。相关研究成果发表在12月6日出版的《自然—化学》。

  DNA编码的文库技术能够筛选合成分子,但迄今为止还没有利用达尔文选择的力量,通过选择、扩增和多样化的迭代循环。

  该文中,研究人员报告了一种简单的策略来快速组装以组合方式配对的构象受限肽库(超体)。研究人员发现,配对可以在每个扩增周期后重组,该过程类似于DNA重组或交配以再生多样性。

  通过模拟,研究人员展示了这种重组的好处,在经过多轮选择后,尤其是当起始库的成员浓度不均匀时,可以产生更精确的选择适合度与亲和力的相关性。

  该方法通过对链霉亲和素的筛选得到验证,并应用于PD-L1黏合剂的发现。研究人员进一步证明,较小(~7kDa)的合成产物可以重排自组装超体的结合,从而维持肽的构象约束。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41557-021-00829-5

打印 责任编辑:阎芳

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