氮氧化物（NOx）是造成大气PM2.5与臭氧污染的重要前体物。现有中低温脱硝催化剂难以适配高温烟气工况，需要开发高性能高温NH3‑SCR脱硝催化剂并深入探索SO2对高温脱硝催化剂的作用机制。近日，中国科学院兰州化学物理研究所针对高温NH3-SCR反应特点，以PMMA胶晶模板法合成了系列3DOM CeWTi1-x-SixO2催化剂，揭示了SO2在高温脱硝过程中起促进作用的内在机理。研究表明，Si元素通过掺杂进入Ti基体，构筑了稳定的三维框架结构，有效提升了催化剂高温热稳定性。烟气中的SO2可在催化剂表面转化形成高度分散的硫酸根，重塑催化剂的表面电子结构。SO42-发挥强吸电子效应，调控Ce、W活性位点，削弱Ce-O键，进一步活化晶格氧，并优化催化剂表面酸性。研究结合原位漫反射红外光谱表征与DFT理论计算证实，3DO MCeW-SO42-/Ti0.7-Si0.3O2催化剂主要遵循E‑R与MvK双重反应路径。在高温条件下，高分散硫酸根保留在催化剂表面，实现对催化体系的改性增效。硅掺杂与硫酸根之间存在显著协同效应，三维大孔结构的纳米限域效应保障了硫酸盐高度分散，充分发挥了电子调控与酸性优化作用。与未掺硅催化剂相比，该催化剂在水硫共存的复杂烟气环境下具有更优异的NOx转化率，抗烧结能力显著增强。开发的催化剂具有绿色无毒、热稳定性好、抗水抗硫能力强的优势。该研究还系统阐述了SO2在高温SCR反应中的促进作用机制，为未来高温脱硝催化剂的设计开发提供了理论支撑，为燃气轮机、钢铁冶金窑炉等高温工业烟气氮氧化物的治理提供了研究思路。相关研究成果发表在《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到中国科学院、甘肃省的支持。论文链接高温催化脱硝反应机制示意图