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高性能介质电容器在现代脉冲功率器件中发挥着关键作用。然而,能量存储能力低是脉冲器件小型化与集成化趋势面临的主要障碍之一,现有基于钙钛矿基材料体系的多层陶瓷电容器,面临材料设计和器件性能提升的瓶颈。
针对上述问题,中国科学院上海硅酸盐研究所研究团队等,提出了基于四方钨青铜(TTB,通式A12A24C4B10O30)结构多位点高熵设计的储能增强策略,实现了四方钨青铜高熵电容器优异的储能性能。原子尺度结构分析表明,A位等摩尔比的多位点高熵设计打破了TTB陶瓷固有的A1/A2位点选择性,且A位的组分无序诱导了TTB结构的NbO6八面体畸变。其中,Nb1原子优先沿极性c轴位移,Nb2原子表现为面内无序。两种Nb位点不同的极化行为,一方面扰动了长程铁电有序,另一方面在局域尺度上,保留了沿极性c轴的强偏心位移。这一独特的结构特性增强了弛豫特性、降低了滞后效应,并在外加电场下保持较高的极化强度,进而在(Na1/6K1/6Sr1/6Ag1/6Ba1/6La1/6)6Nb10O30高熵多层电容器中,实现了20.2J.cm-3的高储能密度和93.8%的高储能效率。同时,该多层电容器还表现出优异的疲劳稳定性和温度稳定性。
该研究提出了设计新一代高熵功能材料的独特方法——多位点结构调控,拓展了介质电容器的研究范畴。
近日,相关研究成果发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、中国科学技术协会、上海市等的支持。

(a)基于TTB结构的多位点高熵设计,(b-c)TTB高熵陶瓷的介电和储能性能,(d)TTB高熵陶瓷的原子级EDS图

(a-d)TTB高熵陶瓷的结构精修,(e-h)TTB高熵陶瓷的晶格结构畸变

(a)TTB高熵电容器的形貌和元素分布,(b-f)TTB高熵电容器的储能和放电特性
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