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核能作为清洁、高效的能源形式,在满足全球日益增长的能源需求以及实现碳中和目标过程中起到重要作用。核燃料后处理以及核事故产生的挥发性和放射性碘同位素(I129、I131)对环境和人类健康造成巨大危害。因此,亟需开发出易于制备、可靠性好且具有较高结合力和吸附量的碘吸附材料。
近日,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室孙庆福课题组,在咪唑鎓基有机分子笼碘吸附研究取得进展。研究通过一锅法高效合成了六价阳离子型咪唑鎓基共价分子笼,通过阴离子置换得到具有不同抗衡离子的分子笼材料(Cage·X, X = Cl-, Br-, I-, PF6-)。碘吸附实验首次揭示了抗衡离子在材料碘吸附性能中的关键的调控作用。其中,Cage·Cl表现出超高的碘蒸气吸附能力(5.89 g g-1, 348 K),而在碘的正己烷溶液中Cage·I表现出超快的碘去除能力(> 99% in 5 min),Cage·PF6则可以快速地吸附水相中的碘(> 99% in 1 min)。不同的碘吸附行为可以归因于不同抗衡离子的卤键受体能力和分子量的差异。研究通过单晶X射线衍射,在分子水平揭示了分子笼的碘结合模式:碘分子与卤离子通过卤键形成多碘阴离子,多碘阴离子通过氢键、卤键、阴离子···π以及静电作用等多重非共价相互作用固定在分子笼内部空腔及其网络之间。
与多数报道的电中性吸附剂不同,本工作合成的六价阳离子型咪唑鎓有机笼具有构象自适应性、多孔性以及丰富的电荷密度和多个非共价结合位点,表现出优异的碘吸附能力。本研究在分子水平上揭示了非共价相互作用对分子识别与分离性能的调控规律,拓展了咪唑鎓基分子笼的应用,并为高效碘吸附材料的结构设计提供了新思路。相关成果近期发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。
多重非共价相互作用调控的高效碘吸附
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