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双折射晶体是产生和调制偏振光的关键材料,被广泛应用于光通信、偏光信息处理、高精度科研仪器以及激光工业等领域。当前能应用于深紫外波段(< 200 nm)的双折射材料设计是一个挑战。为了满足科技发展需求,开发综合性能优异的新型深紫外双折射材料仍然是亟待解决的问题。研究发现,具有共轭π轨道的 [BO3]3-平面基元能够产生大的极化率各向异性,进而利于获得大的双折射率,是短波长双折射材料设计的优异的基本结构基元。
在前期工作中,中国科学院新疆理化技术研究所晶体材料研究中心利用经典偶极-偶极相互作用模型对B-O基团进行了理论研究,系统地计算了平面[BO3]3-单元聚合成的链状BnO2n+1 (n≥1)基团的极化各向异性,指出高聚合度的平面硼酸盐阴离子基团,如[B2O5]4-,[B4O9]6-、1∞[BO2]链等的平均极化各向异性大于孤立的[BO3]3-基团,首次提出链状聚合[BO3]3-基元是设计大双折射深紫外晶体的优异结构基元(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 16311)。研究人员通过离子替代策略设计出含有共平面排列[B2O5]4-基元的深紫外双折射晶体Li2Na2B2O5,该晶体具有较短的紫外截止边(181nm)和大的双折射率(0.095@532nm);利用顶部籽晶法生长了尺寸为35 × 15 × 5 mm3的Li2Na2B2O5晶体,系统表征了其物化性能(J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 3258)。在此基础上,研究团队进一步深入研究了1∞[BO2]链的结构特点,提出¥[BO2]链的平面度越好越有利于光学各向异性的效应叠加,同时,结合碱金属硼酸盐Li-B-O体系优势,遴选出LiBO2晶体并生长出尺寸达Φ55 × 34 mm3的高质量单晶,LiBO2晶体具有大双折射率(0.168@266 nm)并将透过截止边推进到最短164 nm的深紫外区(Light: Sci. Appl., 2022, 11, 252)。上述研究为设计深紫外双折射晶体提供了新思路。
近期,研究人员继续在含有1∞[BO2]链材料体系探索,通过向硼酸盐中引入共价性较强的AlOmFn (m + n = 4, 5, 6)基元诱导1∞[BO2]链的形成,为含有1∞[BO2]链深紫外双折射晶体的设计提供了新的途径。他们采用离子替代和氟化策略,成功合成了一例新的氟铝硼酸盐Li0.5Na0.5AlB2O4F2,该晶体中含有近共面排列的1∞[BO2]链及硼酸盐中首次发现的AlO3F3基团。Li0.5Na0.5AlB2O4F2具有较短的紫外截止边(< 200 nm)和较大的双折射率(≥0.108 @546 nm),是一种潜在的深紫外双折射材料。
相关研究成果发表在《先进光学材料》上。相关研究工作得到科学技术部、国家自然科学基金委和中科院青年创新促进会等项目的资助。
晶体结构设计策略示意图
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