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碳点(CDs)于2004年被首次报道,可分为碳量子点(CQDs)、石墨烯量子点(GQDs)、碳化聚合物点(CPDs)和碳纳米点(CNDs)。CDs因其特性引起关注,如高光致发光量子产率(PLQY)、可调谐发射波长、良好的生物相容性和抗光漂白稳定性。迄今为止,已有大量文献报道了其在生物成像、传感器分析、癌症治疗、催化剂等方面的应用。然而,碳点的实际荧光机制仍不清楚,该问题长期困扰研究人员并在一定程度上限制了碳点的发展。目前,已报道的各种荧光机制包括量子限域效应(QCE)、量子尺寸效应(QSE)、表面态、交联增强发射效应(CEE)和分子态。
近期,中国科学院苏州生物医学工程技术研究所研究员董文飞团队通过纯化分离,研究了碳点的分子结构和发光行为,并提出碳点的发光机制和形成机理。研究中,科研人员通过柱层析分离了邻苯二胺碳点(o-pd CDs)并确认了两种精确的分子荧光团结构,分别是2,3-二氨基吩嗪(DAP)和2-氨基-3-羟基吩嗪(AHP)。此外,科研人员还提取了两种绿色化合物(G-CD1和G-CD2)和一种蓝色化合物(B-CDs)。进一步的实验表明,DAP在o-pd CDs溶液中的荧光中占主导地位,质量占比14.1%。此外,通过调整DAP浓度可以形成不同粒度尺寸的纳米颗粒。DAP、AHP、G-CDs和B-CDs展示了CPDs、无定形点、纳米针、石墨片和网状聚合物状结构。
由此,科研人员认为碳点是由DAP形成,其形成过程为:DAP最初聚集成为聚合物簇,随后随着时间增加逐渐碳化。当反应进一步进行时,塌缩和芳构化过程为CDs提供了核壳状形态。此外,考虑到这些组分具备高PLQY,研究制备了多色和白光发光二极管(W-LEDs),表明碳点在LED行业具有较高的应用潜力。上述研究工作揭示了邻苯二胺碳点的发光机制来源于小分子,确定了体系中是多分子态构成,为相似体系碳点的制备提供了指导依据并拓展了碳点在LED行业中的潜在应用。
相关研究成果以Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors为题,发表在Carbon上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会、江苏省自然科学基金等的资助。
图1.碳点的制备及分离纯化示意图
图2.碳点的形成机理示意图
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