钙钛矿型钴酸镧（LaCoO3）具有价格低廉、化学组成可变、氧化还原性能好、热稳定性优异等优点，是颇具应用前景的矿物催化材料。已有研究运用类质同像置换、负载等改性方法，增强钙钛矿型钴酸镧的热催化性能。增强机制包括改善比表面积、表面氧浓度与晶格氧移动性等表面物理化学性质以及调控金属元素价态等。然而，这些因素往往形成耦合作用，较难从本质上阐明增强机制。考虑到催化反应本质上是氧化还原反应，从矿物的电子结构入手，有望阐明催化性能的增强机制。 
　　近日，中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室矿物表-界面物理化学学科组通过调控煅烧温度，实现了不同自旋态LaCoO3的可控合成，构建了电子结构与催化活性的构效关系。研究发现，催化活性与eg（eg轨道电子填充数）之间的关系呈“火山型”曲线。当eg=1时，催化剂与氧的相互作用适中，利于氧活化和氧化反应，催化活性最高。当O p带中心离费米能级（EF）太近时，氧解吸受到抑制；当O p带中心离EF太远时，氧吸附较难，抑制了表面氧再生。该研究为高效催化剂的设计提供了理论依据。 
　　相关研究成果发表在Chemical Communications上。研究工作得到国家自然科学基金优秀青年科学基金项目与广东省杰出青年科学基金等的支持。
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　　钴酸镧钙钛矿电子结构与甲苯催化氧化活性构效关系图