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SMSI效应对催化性能具有较大影响,但目前在液相催化反应中这种效应的研究仍不充分。研究人员以Cu/CeO2为研究对象,通过合成不同形貌及晶面的CeO2,即纳米多面体暴露(111)晶面(CeO2-P)、纳米立方体暴露(100)晶面(CeO2-C)以及纳米棒暴露(110)晶面(CeO2-R),系统研究了CeO2晶面对Cu及液相加氢反应的影响。研究发现,Cu/CeO2-P表现出最佳的性能,它在130℃的条件下即可实现香草醛的完全转化,Cu/CeO2-R和Cu/CeO2-C在相同条件下则分别转化了50%和10%的香草醛(图3)。这种差异是由于CeO2-P暴露的(111)晶面与Cu形成的SMSI效应最弱,因此,表面的Cu更易被还原为高活性的Cu0,表面拥有更多的活性位点,从而表现出最佳的反应活性。该研究表明,对于不同体系,过强的SMSI效应可能会抑制活性金属的反应活性,对催化活性产生负面影响。
研究工作获得国家自然科学基金和中科院院级科研装备研制项目的支持。
图1.(a)Cu0/Cu-doped SiO2合成示意图;(b)TEM图;(c)TEM-EDS图;(d)HRTEM图
图2.Cu0/Cu-doped SiO2反应性能:(a)反应动力学;(b)转化率及选择性随温度变化图
图3.不同负载量下三种形貌Cu/CeO2催化剂的催化性能:(a)3 wt%;(b)5 wt%;(c)8 wt%;(d)10 wt%
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