研究实现二氧化碳还原C-C偶联制乙醇

中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强和张涛院士团队，与香港城市大学教授刘彬、清华大学教授李隽合作，在单原子催化研究领域取得新进展——实现了二氧化碳电还原C-C偶联高选择性制乙醇。近日，相关成果发表于《自然-能源》。

利用可再生电力构筑二氧化碳高效碳循环，是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C₁产物，直接二氧化碳催化还原C-C偶联高选择制乙醇不仅是一项科学挑战，还具有重要应用价值。单原子催化剂因其孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性，拥有独特的催化性质，且在烯烃氢甲酰化、乙醇合成等重要C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。

该工作中，研究人员开发了由SnS₂纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂，通过二氧化碳在SnS₂纳米片上还原生成甲酸中间体，并在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究结果表明，在-0.6至-1.1V_RHE的宽电位范围内，乙醇的选择性可超过70%；同时结合同位素标记实验和密度泛函理论研究，阐明了单原子Sn活性中心上二氧化碳还原C-C偶联的机制。

该工作发展了一种基于级联催化剂的CO₂RR高选择性C-C偶联的新策略，进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势及其在C-C偶联反应中的潜力。

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3

（原载于《中国科学报》 2023-11-06 第1版 要闻）