中国科学技术大学教授熊宇杰、龙冉研究团队设计了一类等离激元催化材料，发现其独特的界面耦合态直接电子激发机制，实现了可见光区和红外光区二氧化碳与水的高选择性转化。该技术使用广谱低强度光，甲烷产率高达0.55毫摩尔每克每小时、碳氢化合物的产物选择性达100%，是目前世界上光驱动二氧化碳转化速率的最高纪录。相关研究成果近日发表于《自然-通讯》。
　　利用人造材料进行与自然界光合作用相似的化学反应，生成所需物质，是人类长期以来的梦想。然而，这种人工光合成体系面临一些重大挑战，关键是如何利用太阳光中低能量的光子。红外光是太阳光中典型的低能光子，占比高达53%。通常，半导体光催化技术只能利用紫外区和可见区的光子驱动化学转化，制约了太阳能利用效率。
　　近年来，包括熊宇杰团队在内的国内外团队，提出了利用金属纳米材料的等离激元效应驱动催化反应的思路，希望解决半导体光催化的瓶颈问题。等离激元金属纳米材料具有吸收低能光子的能力，却难以将吸收的能量有效应用于催化反应，导致化学转化活性很低。
　　熊宇杰团队针对等离激元催化机制问题开展了近十年研究。团队聚焦二氧化碳与水的转化反应，基于等离激元材料的催化活性位点设计，形成金属与二氧化碳分子的有效杂化耦合体系。通过一系列工况条件下的谱学表征，他们发现，在等离激元的局域电场增强效应下，其费米能级之上会出现准离散的陷阱态，有助于发生热电子的直接激发过程，并通过延长热电子寿命而发生二次激发过程，从而实现高效多光子吸收和选择性能量转移。
　　基于该作用机制，团队设计的材料在可见光区和红外光区范围内，皆可驱动二氧化碳与水高选择性转化为碳氢化合物。鉴于等离激元催化的多光子吸收特点，团队设计优化了反应装置，实现了散射光子的高效吸收，从而突破了当前光驱动二氧化碳资源化利用领域的瓶颈。
　　相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-023-35860-2
　　（原载于《中国科学报》 2023-03-03 第1版 要闻）