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表面氢溢流原子可视化研究示意图。大连化物所供图
近日,中科院大连化学物理研究所研究员傅强和慕仁涛团队在表面氢溢流原子可视化研究上取得进展。团队发现了氧化物表面结构对氢溢流的有效调控,并利用表面晶格限域效应提升了氢溢流速率。相关成果发表于《自然-通讯》。
氢活化和氢溢流是诸多涉氢反应的重要基元过程,对其进行有效调控是提高涉氢催化反应性能的关键。在前期研究中,团队通过构筑氧化物表界面活性中心调控氢气活化,利用氢溢流形成的表面氢物种提升反应选择性和催化剂稳定性,并通过氢溢流再生“Ni-O路易斯酸碱对”活性中心实现水的有效活化。
该工作中,研究人员在Pt(111)衬底表面构建MnO(001)和Mn3O4(001)单层结构。近常压扫描隧道显微镜原位成像显示,在MnO(001)表面氢物种沿着晶格条纹一维扩散,而在Mn3O4(001)表面上呈现出二维扩散特征,并且在MnO(001)上的扩散速率是Mn3O4(001)上的4倍。理论研究表明,氧化锰表面晶格中合适的氧-氧间距有利于氢扩散,而在低配位表面氧原子则抑制氢扩散。该研究工作揭示了氧化物表面晶格限域效应对氢溢流的促进作用。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8
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