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中国科学技术大学国家同步辐射实验室教授姚涛、韦世强课题组和化学与材料科学学院教授杨金龙课题组合作,发展了原位同步辐射XAFS技术,结合理论计算,首次精确鉴别出钴基催化在电催化析氢反应过程中,活性位点的真实结构和动态演化过程,为揭示催化过程秘密、提高能源转化效率提供了有力方案。研究成果1月1日在线发表于《自然—催化》。
从水中分解出清洁无污染且可再生的能源氢,是解决能源问题的一个广为期待的方案,其中催化材料的参与必不可少,它是提升能量转化效率的关键。探明催化过程的奥妙,了解催化材料在实际工作状态下的真实结构,是当今科学界和工业界关注的前沿热点。
催化反应过程往往发生在材料的表界面,但在工业实际应用的电催化能量转化反应环境中,由于催化材料与电解质溶液接触的固—液表界面处的活性中心和吸附反应物的浓度极低,以及活性位结构随外加电场的动态变化,给探测真实反应活性位点的结构和中间过渡态造成了很大困难。
高亮度的先进同步辐射光源为解决这一难题提供了手段。“高度灵敏的同步辐射X射线吸收精细结构谱学技术,能够在原位实时在线探测处于工作状态的催化剂的‘一举一动’。”姚涛说。
研究团队依托合肥、北京和上海同步辐射光源建立测试装置,实时监测高度均一的钴基单原子催化材料,在碱性电催化析氢反应环境下原子和电子结构的演变过程,清晰地追踪了钴原子位点在电催化析氢反应过程中的本征活性结构及其发生的结构重组。
该研究利用原位同步辐射谱学技术发现了活性位在电催化反应过程中的高度敏感性,揭开了催化材料在实际工作状态中的真实面纱。这种原位同步辐射谱学技术同样适用于研究其他光电能量转化反应中催化材料表界面的动态过程,并为从原子尺度探究催化活性中心结构和反应机理提供了实验基础和理论指导,为设计高效的能量转化材料提供了新的思路。
相关论文信息:DOI:10.1038/s41929-018-0203-5
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