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地质大分子有机质的分子模拟是有机地球化学研究的重要领域,近年来,煤、干酪根、沥青质等地质大分子有机质天然样品的分子模拟工作广泛开展,诸多学者研究了热演化过程中不同成熟度干酪根样品的化学结构变化并建立了相关结构模型。固体沥青作为原油运移或氧化作用下的后期产物,是自然界中分布广泛的一种重要地质大分子有机质,其中部分固体沥青可富集成矿并被人类开发利用,同时沥青也是石油天然气的重要来源。然而,由于其结构复杂、分子模型构建难度大等问题,关于天然固体沥青分子模拟工作目前研究较少。开展自然条件下固体沥青结构演化研究及分子模拟工作,对原油运移、油气勘探、矿产勘查工作具有重要意义。
中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室研究人员对川西北广元地区天然固体沥青开展系统研究,利用Rock-Eval、拉曼光谱、镜质体反射率等方法对四个样品进行了成熟度研究,利用核磁共振技术,分析了不同官能团分布特征,根据上述分析结果,构建了一系列天然固体沥青分子模型。研究结果表明,川西北广元地区天然固体沥青等效镜质体反射率为0.52-0.77%,属于低成熟沥青。沥青样品结构中脂链较短,平均碳原子少于10个,芳环簇中芳环个数为2-4个,这些特征都表明固体沥青在化学结构上与干酪根有着一定的相似之处。
此次研究中共建立四个天然固体沥青分子模型(图1),青川火石岭(QCHSL)和青川青沟(QCQG)两个样品脂碳含量较高,为高生烃潜力沥青,而青川黄沙(QCHS)及青川金子山(QCJZS)两个样品芳碳含量较高,生烃潜力较低。上述结果可以用于沥青生烃能力的评价,这为后续开展该地区沥青二次生烃及资源评价提供了思路。
此外,研究还发现,四个不同成熟度的天然固体沥青结构之间存在演化关系,并且通过碳同位素分析发现,固体沥青在形成过程中,氧化作用可导致碳同位素发生分馏(图2),沥青结构中氧元素的含量与碳同位素呈较好的相关关系。上述研究表明,碳同位素在天然固体沥青溯源工作中会出现一定偏差,而化学结构和氧元素含量决定了用固体沥青碳同位素溯源的可靠性。此次研究中如果以青川火石岭样品为原样,可以看出四个固体沥青都发生了不同程度的氧化作用,从结构演化的角度并结合相关同位素数据认为,该区域的固体沥青更有可能源自于寒武系烃源岩,这为该区域长期讨论的油气来源问题提出了新依据。
基于以上成果,研究团队建立了第一套随成熟度变化天然沥青分子模型,并提出以模型为依据开展沥青溯源的新思路,同时,该研究还为该区域油气资源来源提供了新证据,并且为资源勘探和沥青演化研究提供了新思路。
研究成果近期发表在Marine and Petroleum Geology上,该项研究得到了中科院战略性先导科技专项的资助。
图1 本研究建立的四个天然固体沥青分子模型
图2 沥青结构中氧元素的含量与碳同位素的关系图
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