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地球环境所在纳米光催化去除环境大气NOx研究中取得进展

2020-08-04 地球环境研究所
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  近期,中国科学院地球环境研究所研究员黄宇与西安交通大学、陕西师范大学等合作,就新型纳米光催化材料可控制备、光生载流子高效分离、催化反应过程鉴别及界面反应机制开展研究,取得系列成果。 

  利用原位合成的方法,研究团队可控制备出具有高质量界面接触和强氧化还原能力的Zα-Bi2O3/CuBi2O4异质结。DFT计算结果表明,两者复合形成界面结构后,有3.6e个电子从α-Bi2O3转移到CuBi2O4。光电流和荧光结果进一步表明,Z型异质结α-Bi2O3/CuBi2O4界面对光生载流子的分离与传输有显著的促进作用。活性测试的结果表明,α-Bi2O3CuBi2O4构建成Z型异质结后,能通过促进光生载流子的分离传输效率将其NO的可见光去除效率提升1.8倍。 

  利用原位表面还原的方法,研究团队可控制备出Bi-BiPO4BPO)复合纳米光催化材料,促进了催化反应过程中O2的吸附活化与活性自由基的生成。相较于几乎没有可见光活性的BPO,Bi-BPONO的可将光去除率可达32.8%,并能保持良好的稳定性。可控制备出Au纳米颗粒负载的La掺杂Bi5O7IA-L-BOI)微球,增强了L-BOI在可见光区域的吸光能力,La的掺杂则在BOI表面上形成了大量氧空位,有效增强了NO的去除效率并能同时抑制毒副产物NO2的生成。利用碳量子点(CQDs)的上转化特性,研究团队可控制备了CQDs/ZIF-8复合材料。实验结果表明,CODs的引入一方面可拓宽材料的光吸收范围至整个可见光区,另一方面显著增强了ZIF-8的电子分离效率,进而实现了NO的高效去除。通过N元素掺杂,强化碳量子点的上转化特性,研究团队可控制备了N/CQDs-MIL-125(Ti)复合材料。原位红外光谱的结果表明,N/CQDs负载MIL-125(Ti)在光反应阶段存在Ti4+-NOTi3+-NO转化的过程(图5,是毒副产物NO2被抑制产生的关键所在。 

  相关研究为构建高可见光催化活性及高NO选择性的纳米光催化空气净化材料提供有效的调控策略。 

  论文链接:1 2 3 4 5 

  1. (a) 紫外可见光吸收图谱;(b) 光电流分析图;(c) 荧光信号分析图;(d)、(e) α-Bi2O3 CuBi2O4 功函数图;(f) α-Bi2O3/CuBi2O4 Z型异质结界面差分电荷图

 

  2. Bi-BPO 等离子光催化氧化NO反应机理示意图 

   3. 2A-6L-BOI光催化氧化NO反应机理示意图 

  4. (a) CODsZIF-80.5-CQDs/ZIF-8材料的UV-vis光谱;(b)ZIF-8XPS价带谱

  5. (a)可见光条件下MIL-125(Ti);(b) 2.5 Vol% N/CM(Ti)光催化NO的原位光谱图

打印 责任编辑:程博

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