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物理所等在石墨烯表面碱金属吸附与相互作用研究中获进展
  文章来源:物理研究所 发布时间:2012-09-04 【字号: 小  中  大   

研究和理解固体表面上原子或分子间的相互作用是表面物理领域的基本科学问题之一,由此控制它们的自组装结构对发展纳米器件具有重要的意义。吸附在固体表面的原子或分子可以通过衬底的电子散射或者弹性扭曲而发生间接相互作用,这种衬底调制的长程原子或分子间相互作用在原子和分子自组装中扮演着重要的角色。之前的实验多数集中在金属衬底。2004年发现的石墨烯,是一个无质量的狄拉克费米子体系,研究石墨烯与外来吸附原子或分子的相互作用,不但能丰富表面物理的知识,对拓展石墨烯的应用也具有重要意义,因而吸附物-石墨烯体系在过去几年得到了广泛的关注。不过,这些研究大多都集中在吸附物与石墨烯的相互作用和原子/分子吸附后石墨烯性质的变化,对石墨烯表面上吸附物之间的相互作用却鲜有报道。

近期,中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)表面物理实验室马旭村研究员与清华大学物理系薛其坤院士、北京应用物理与计算数学研究所张平研究员合作,利用扫描隧道显微镜研究了碱金属Cs原子在热解6H-SiC(0001)获得的石墨烯表面上的吸附行为,发现Cs原子在石墨烯表面的吸附行为与层厚和6×6褶皱相关。在单层石墨烯(MEG)表面,Cs原子优先吸附于石墨烯表面6×6结构的rim位;而在双层石墨烯(BEG)和多层石墨烯表面,这种优先性极大降低。在合适的覆盖度下(1ML和1/3ML),Cs原子在2-5层石墨烯表面上均可以形成两种长程有序的超晶格结构,其周期分别为1.85 nm(1×1超晶格)和3.20 nm(√3×√3超晶格),如图1所示。对MEG和BEG表面上Cs-Cs原子最近邻距离分布的统计分析表明,Cs-Cs原子之间存在强的长程排斥相互作用,而且在BEG表面上表现得更强(图2)。进一步分析表明,MEG和BEG表面上每个Cs原子分别贡献0.33和0.4个电子给石墨烯,并由此导致石墨烯表面Cs-Cs原子间存在静电排斥相互作用(图3),这与密度泛函理论计算结果非常吻合。

根据这些研究,他们提出了BEG和多层石墨烯(3-5)表面Cs原子超晶格的形成机制:6H-SiC(0001)衬底上石墨烯表面周期、褶皱的6×6结构是Cs原子吸附的模板,rim和valley位间的能量势垒(随层厚增加而减小)抑制热涨落导致的Cs原子扩散和无序;Cs原子与石墨烯衬底间电荷转移诱导Cs-Cs原子间排斥的静电相互作用(随层厚增加而增强)抑制Cs团簇的形成和诱导超晶格结构;只有当以上两种相互作用均比较强(2-5层)时,rim和valley位间的能量势垒才能克服热涨落导致的无序,Cs超晶格才能稳定。

该研究结果发表在2012年第15期的Physical Review Letters(108,156803 (2012))上。此项工作得到了国家自然科学基金和科技部重大研究计划的经费支持。

论文链接

图1. STM形貌图:(a) 1ML Cs原子吸附在MEG表面;(b) 1ML Cs原子吸附在BEG表面;(c) 1/3 ML Cs原子吸附在BEG表面;(d) 1/3 ML Cs原子吸附在6层的石墨烯表面。

图2. MEG和BEG表面Cs原子最近邻距离统计柱状图,其中黑线为无相互作用随机分布曲线。

图3. BEG表面Cs-Cs原子间平均相互作用势,虚线对应0.4e电荷转移诱导静电势曲线。插图是ab initio 计算结果。

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