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近日,中科院大连化学物理研究所研究员邓德会团队在“铠甲催化”研究方面取得新进展,该团队创新地将铂纳米颗粒负载在石墨烯封装的镍化钴铠甲催化剂(Pt|CoNi)上,利用镍化钴的电子穿透效应对铂—石墨烯界面处的电子结构精确调控,实现了室温下一氧化碳的高效氧化。相关研究成果发表于《自然—通讯》。
室温一氧化碳氧化对气体净化具有重要意义,但目前仍具有挑战性。铂基催化剂被认为是一氧化碳氧化的优异催化剂,但由于一氧化碳在铂表面强的竞争吸附,导致氧气在铂上的吸附活化较为困难,往往需要较高的反应温度。因此,研究者们通常使用具有氧缺陷的过渡金属氧化物负载铂作为一氧化碳氧化催化剂,氧气可以在铂与过渡金属氧化物的界面活化为活性氧并用于一氧化碳氧化。然而,这些过渡金属氧化物在氧气中容易被深度氧化,使其难以保持高的催化活性。
研究中,邓德会团队将“铠甲催化”的概念成功应用在室温一氧化碳催化氧化体系中。团队通过合成策略的创新,将铂纳米颗粒负载在石墨烯封装的镍化钴铠甲催化剂Pt|CoNi上,利用石墨烯将镍化钴纳米颗粒与一氧化碳氧化反应中的富氧气氛隔绝,使镍化钴合金在反应中保持金属态并防止过度氧化,而镍化钴的电子可以穿透石墨烯,进而有效调变铂纳米颗粒和石墨烯界面处的电子结构,实现了室温下一氧化碳的高效氧化。该催化剂在室温下可实现近100%的一氧化碳转化率。实验和理论计算表明,氧气可以在铂—石墨烯封装镍化钴纳米颗粒界面处吸附活化,而一氧化碳在铂纳米颗粒上吸附,不与氧气吸附产生竞争,从而有效促进了氧气的活化和后续的一氧化碳氧化,并阻止了一氧化碳对铂的中毒。
该工作是“铠甲催化”概念的成功拓展,为室温、高效的新型催化氧化催化剂的设计提供了新思路。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-021-26089-y
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