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【中国科学报】科学家首次发现电子角动量对化学反应的影响

2021-03-04 中国科学报 卜叶
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  太阳对应化学反应产物的微分截面,白色海鸥组成的图形对应实验数据中的处在微分截面前向的马蹄铁形结构,而山峦对应模拟计算的反应势能曲面。插画作者:陈磊、梁琰

  近日,中科院大连化学物理研究所(以下简称大连化物所)杨学明院士、孙志刚研究员与中国科学技术大学王兴安教授的合作研究取得新进展。研究团队利用高分辨率的交叉分子束离子成像装置,研究了氟原子(F)+氢氘(HD)分子反应的微观动力学过程,发现可以利用该反应中特殊的分波共振现象,揭示F原子的电子角动量对该反应散射动力学过程的影响。相关研究结果日前发表于《科学》。

  据了解,在单次碰撞而发生化学反应的条件下,交叉分子束装置可以探测到具有振转态分辨的化学反应产物。在构建高精度势能面的基础上,开展精确的量子分子反应动力学理论分析,可以详细推断出具有量子态分辨的化学反应微观动态过程。

  经过半个多世纪的发展,交叉分子束实验装置的分辨率获得了很大的提升。近年来,杨学明和王兴安进一步发展了交叉分子束离子成像装置,使探测产物的分辨率提高到产物的转动态。利用该实验装置,结合新发展的量子动力学理论分析方法,他们首次确定了化学反应中量子几何相位效应的存在。而后,孙志刚和王兴安希望在更微观的层次上研究化学反应动力学过程,比如探究电子角动量甚至原子核自旋角动量如何影响化学反应动力学过程。

  F+HD反应具有明显的分波共振效应。研究人员猜想,针对该反应开展高分辨率的反应动力学研究,或将发现电子角动量对化学反应的影响。

  为此,研究团队利用该交叉分子束装置,结合孙志刚发展的考虑电子角动量效应的量子动力学理论模拟方法,详细研究了具有分波共振的F+HD反应的动力学过程。研究发现,可以利用特殊的分波共振现象,来揭示F原子的电子角动量对反应过程的影响。其表现是,考虑F原子的电子角动量效应之后,单一的分波共振可以变成具有四重精细结构的分波共振,其可以改变化学反应产物的角度分布。这一改变只能通过高分辨率的交叉分子束成像装置才能观测到。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.abf4205

  (原载于《中国科学报》 2021-03-04 第1版)
打印 责任编辑:阎芳

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